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J. Toifl:
"Transition to superparamagnetic behaviour of magnetite nanoparticles used for hyperthermia applications / Übergang zum superparamagnetischem Verhalten von magnetischen Nanopartikel für hyperthermische Anwendungen";
Betreuer/in(nen): J. Fidler, G. A. Zickler; Institut für Festkörperphysik (E138), 2016; Abschlussprüfung: 30.10.2016.

Magnetische Nanoteilchen sind derzeit Objekt umfangreicher Forschungen im Bereich der medizinischen Behandlungen. Eine dieser ist Hyperthermie durch magnetische Induktion, wobei Nanopartikel direkt in einen Tumor injiziert werden. Durch Anlegen eines externen, alternierenden Magnetfeldes kommt es zu lokaler Hitzeentwicklung, die signifikante Tumornekrose verursachen kann. Ein tieferes Verständnis der magnetischen Eigenschaften von Nanoteilchen, deren Übergang zu Superparamagnetismus und den Einfluss von Form und Material ist wesentlich, um medizinische Behandlungen mit magnetischen Nanoteilchen so sicher und präzise wie möglich zu machen. Deshalb wird das mikromagnetische Verhalten von vier verschiedenen Modellen von Nanopartikeln mithilfe von Computersimulationen untersucht: Fe-Kugeln, Fe3O4-Kugeln, Fe3O4-Scheiben und Fe20Ni80-Scheiben. Zwei unterschiedliche Arten von numerischen, mikromagnetischen Simulationen, beide basierend auf der Methode der Finiten Elemente und der Lösung der Landau-Lifshitz-Gilbert Gleichung, werden durchgeführt, z.B. die Ummagnetisierung mittels externem Feld und die Ummagnetisierung ausschließlich herbeigeführt durch thermische Fluktuationen, die durch die Nudged Elastic Band-Methode realisiert wird. Diese Simulationen liefern das kritische Volumen, ab dem Superparamagnetismus auftritt, und ein tieferes Verständnis über den Prozess der Ummagnetisierung. Außerdem werden reale FeW-Nanoteilchen anhand eines Transmissionselektronenmikroskops untersucht. Die Hochauflösungsanalyse sowie EELS- und EDX-Messungen liefern Informationen über die Geometrie, Kristallstruktur, Größenverteilung und chemische Zusammensetzung dieser Nanopartikel. Das Zusammenführen der Simulationsergebnisse und dem gewonnenen Wissen über die realen FeW-Nanoteilchen ermöglicht es, eine Aussage über dieEignung der FeW-Nanopartikel für biomedizinische Anwendungen zu treffen. Die TEM-Untersuchungen offenbarten zwei verschiedene Typen von Nanopartikeln: homogene Kugeln und Kugeln mit einer Kern/Schale-Struktur mit breiten Größenverteilungen. Mehrere Hochauflösungsbilder und FFT Analysen ermöglichten die Identifikation zweier unterschiedlicher Kernkristallstrukturen: Fe3O4 und a-Fe. Auch EDX und EELS Messungen bestätigten einen hohen Gehalt von Fe im Kern. HRTEM deutete auf eine WO3-Kristallstruktur der Schale hin. Für eine definierte Zeit zwischen zwei Umklappprozessen verursacht durch thermische Aktivierung von 100 Sekunden lieferten die Simulationen die Übergangsdurchmesser zu superparamagnetischen Verhalten für Fe3O4 Kugeln (D=26.5 nm), Fe-Kugeln (D=16.5 nm) und Fe3O4-Scheiben (D=29 nm, H=12 nm). Durch Zusammenführen von numerischen und experimentellen Ergebnissen ergeben sich die Übergangsparameter für FeW-Nanopartikel zu 55 nm (Fe3O4-Kern) und 34 nm (Fe-Kern) für Probe A1 und 52 nm (Fe3O4-Kern) und 32 nm (Fe-Kern) für Probe B7. Der Anteil an superparamagnetischen Teilchen liegt folglich zwischen 23% - 43% für Probe A1 und 37% - 71% für Probe B7.

Magnetic nanoparticles are currently being explored as a widely usable tool in medical treatments. One of them is magnetic induction hyperthermia, where nanoparticles are directly injected or leaded to a tumour and are heated by an external alternating magnetic field. The produced heat can cause significant tumour necrosis. The use of superparamagnetic nanoparticles in biomedical applications is of immense interest for today-s research. Their magnetic properties, the knowledge of the transition to superparamagnetic behaviour and the influence of shape and material on these have to be understood to ensure medical treatments as accurate and secure as possible. Therefore, the micromagnetic behaviour of four different models of nanoparticles, with respect to relevant shapes and materials in today's research, is simulated with the help of computational physics: Fe-sphere, Fe3O4-sphere, Fe3O4-disc and Fe20Ni80-disc. Two different kinds of numerical micromagnetic simulations based on the method of finite elements and the solution of the Landau-Lifshitz-Gilbert equation are performed, i.e. the magnetic field reversal and the thermal magnetization reversal using the nudged elastic band method. These simulations reveal the critical volume for superparamagnetic behaviour of magnetic nanoparticles and provide knowledge about the process of magnetization reversal. Also, an investigation of real FeW nanospheres with a transmission electron microscope is approached. High resolution analysis and EELS as well as EDX measurements provide information about the geometry, crystal structure, size distribution and chemical composition of these nanospheres. Connecting the results of the performed simulations and the gained knowledge about the investigated FeW nanoparticles allow a statement about the suitability of the investigated realnanoparticles for biomedical applications. The TEM investigations explored two different types of nanoparticles: homogenous and core/shell nanospheres with very broad size distributions. Various high resolution and FFT analysis made it possible to identify two different core crystal structures: Fe3O4 and --Fe. Also EDX and EELS measurements confirmed a high amount of Fe in the core. HRTEM indicated the shell-s crystal structure to be WO3. At a defined time period between two switching processes by thermal activation of 100 seconds the micromagnetic simulations delivered the transition diameters to superparamagnetic behaviour for Fe3O4 spheres (D=26.5 nm), Fe spheres (D=16.5 nm) and Fe3O4 discs (D=29 nm, H=12 nm). Connecting the numerical and experimental results enabled the evaluation of the transition particle diameter for FeW nanoparticles to be 55 nm (Fe3O4-core) and 34 nm (Fe-core) for sample A1 and 52 nm (Fe3O4-core) and 32 nm (Fe-core) for sample B7. The amount of superparamagnetic particles lies between 23% - 43% for sample A1 and 37% - 71% for sample B7.