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E. Assmann:
"Spectral Properties of Strongly Correlated Materials";
Betreuer/in(nen), Begutachter/in(nen): K. Held, G. Sangiovanni; Insitut für Festkörperphysik, 2015; Rigorosum: 27.08.2015.

Stark korrelierte Materialien sind solche, in denen die Abstoßung zwischen Elektronen nur unzureichend abgeschirmt ist. Dadurch entsteht eine Vielzahl bemerkenswerter Eigenschaften, als Beispiel sei die Hochtemperatur-Supraleitung genannt. Auf theoretischer Seite erfordern elektronische Korrelationen eine differenzierte Modellierung dieser Wechselwirkung, die über Standardmethoden wie semilokale Dichtefunktionaltheorie (DFT) hinausgeht. Daher verspricht ein verbessertes Verständnis solcher Materialien nicht nur ungeahnte technische Anwendungen; es zu erreichen ist auch eine der großen Aufgaben der zeitgenössischen Physik. Die vorliegende Dissertation beschäftigt sich einerseits mit Methoden der theoretischen Festkörperphysik für stark korrelierte Materialien, insbesondere LDA+DMFT, die Verbindung von Dichtefunktionaltheorie mit dynamischer Molekularfeld-Theorie (DMFT). Als Brückenschlag zwischen diesen beiden Ansätzen muss eine minimale Basis aus lokalisierten Funktionen aufgestellt werden, was hier mithilfe maximal-lokalisierter Wannierfunktionen (MLWF) gelingt. Es werden zwei Computerprogramme beschrieben, die Teilaufgaben des LDA+DMFT-Verfahrens übernehmen, und die im Rahmen der Dissertation weiterentwickelt und zur Veröffentlichung gebracht wurden: (i) Wien2Wannier stellt eine Schnittstelle bereit zwischen dem DFT-Paket Wien2k und dem MLWF-Paket Wannier90. (ii) Woptic berechnet die optische Leitfähigkeit, die statische Leitfähigkeit, und den Seebeck-Koeffizienten aus einer LDA+DMFT-Rechnung. Da die Beiträge zu diesen Größen typischerweise innerhalb kleiner Teile der Brillouinzone lokalisiert sind, kommt eine adaptive k-Integration zum Einsatz. Die genannten Methoden werden darüber hinaus auf oxidische Heterostrukturen angewandt, insbesondere auf LaVO3|SrTiO3 , das ist eine dünne Schicht Lanthanvanadat auf einem Substrat aus Strontiumtitanat. Diese Heterostruktur wurde im Rahmen der vorliegenden Doktorarbeit zur Anwendung in hocheffizienten Solarzellen vorgeschlagen [Phys. Rev. Lett. 110, 078701], wozu es bereits erste experimentelle Resultate gibt [z.B. Wang et al., Phys. Rev. Applied 3, 064015].

In strongly correlated materials, the inter-electron repulsion is only weakly screened. This property yields a multitude of remarkable phenomena; high-temperature superconductivity, to name but one prominent example. On the theoretical side, electronic correlation necessitates a sophisticated description of the electron-electron interaction, above and beyond such standard methods as semilocal density-functional theory (DFT). Thus, an improved understanding of such materials not only promises novel applications and technologies, it also represents one of the big challenges in contemporary physics. The present dissertation is concerned, on the one hand, with methods of theoretical solid state physics adapted to strongly correlated materials; in particular LDA+DMFT, the combination of DFT with dynamical mean-field theory (DMFT). To connect these two approaches, a minimal basis of localized functions must be constructed. In the present case, this is accomplished using maximally localized Wannier functions (MLWF). In the course of this thesis, two computer codes have been improved and released to the scientific community, which perform parts of the LDA+DMFT program: (i) Wien2Wannier acts as an interface between the DFT package Wien2k and the MLWF code Wannier90. (ii) Woptic computes the optical conductivity, dc conductivity, and thermopower from LDA+DMFT. Since the contributions to these quantities are often strongly localized in the Brillouin zone, an adaptive k-integration algorithm is used. On the other hand, an application to oxide heterostructures is presented, in particular to LaVO3|SrTiO3 , which is a thin film of lanthanum vanadate on a strontium titanate substrate. This heterostructure has been suggested as an absorber material for high-efficiency solar cells as part of the present thesis [Phys. Rev. Lett. 110, 078701]. Experimental results building on this proposal have already appeared [e.g. Wang et al., Phys. Rev. Applied 3, 064015].